南科大权泽卫课题组在《美国化学会志》上发表金属卤化物荧光压力调制最新研究成果
2020年03月16日 科研新闻 浏览量 :1001

近日,南方科技大学化学系教授权泽卫课题组在压力诱导荧光增强领域取得重要进展,相关研究成果在国际顶级学术期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上在线发表。论文题目为:“压力诱导一维CsCu2I3中自陷态激子荧光的显著增强(Pressure-Induced Remarkable Enhancement of Self-Trapped Exciton Emission in One-Dimensional CsCu2I3 with Tetrahedral Units)”。

近年来,低维金属卤化物中的自陷态激子(self-trapped exciton, STE)荧光现象受到不同领域科学家广泛关注。STE荧光具有独特的光学特性,如较广的光谱范围和较大的斯托克斯位移等,为进一步开发高效的单荧光粉白光器件提供了基础。金属卤化物中的STE荧光依赖于其结构中金属配位多面体的构型。通过控制多面体结构扭曲程度,可以调控金属卤化物的STE荧光,获得丰富的光学现象。

图1. CsCu2I3的高压实验图示,常压光谱及相应高压荧光照片

此项研究中,课题组利用压力手段,通过调控一维金属卤化物CsCu2I3的无机骨架的扭曲程度,首次在{CuI4}配位四面体中获得了极为显著的STE荧光增强。研究表明,增压初期,CsCu2I3常压相四面体间的结构扭曲伴随着STE荧光的微弱增强。而随着压力的继续升高,结构相变带来了四面体间及四面体内明显的结构扭曲。这种显著的结构变化则导致了高压相STE荧光的显著增强。

图2. CsCu2I3的高压荧光光谱

图3. CsCu2I3常压及高压相的能级结构变化

进一步的机理研究表明,相变之前,常压相的微弱结构扭曲(四面体间)使得常压相带隙被增宽,进而导致激子约化质量增加、波尔激子半径减小,引起STE荧光的微弱增强。而对于高压相来说,金属配位结构发生了显著的变化,配位四面体内部的Jahn-Teller扭曲和四面体间的一维无机骨架扭曲都显著增强。因此,CsCu2I3的能级结构和激子的陷入或脱陷过程均会发生变化。高压相中,自陷态能级被加深,引起STE荧光的红移。同时,更少的激子由自陷态返回自由激子态,而增大的STE浓度将导致STE荧光的显著增强。本研究提供了调控低维金属卤化物中STE荧光的新方法,同时进一步揭示了其结构与性质的关系。

我校前沿与交叉科学研究院研究助理教授李茜为论文第一作者,权泽卫为通讯作者。该研究得到了华中科技大学唐江教授和南方科技大学赵予生教授的大力支持,获得了国家自然科学基金、广东省科技厅、深圳市科创委、深圳市发改委、南方科技大学校长基金的资助。

 

供稿单位:化学系

编辑:刘馨

主图设计:丘妍

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