近日，我校材料系副教授梁永晔课题组研发出了一种对于二氧化碳 (CO₂) 还原反应具有高选择性和活性的电催化剂，此工作成果发表在国际一流学术期刊《Nature Communications》（自然通讯，影响因子11.329），题目为《Highly Selective and Active CO₂ Reduction Electrocatalysts Based on Cobalt Phthalocyanine/Carbon Nanotube Hybrid Structures》（基于钴酞菁/碳纳米管复合结构的具有高选择性和活性的二氧化碳还原电催化剂）。

          全球性碳循环是地球可持续发展的关键之一，然而，过去几百年来的人类活动已经导致大气中CO₂含量大幅上升。电催化还原CO₂为有价值的碳基产物是一个非常有前景的应对策略，它可以于室温、水系中操作，并且能够以太阳能等可再生能源作为能量输入。但是目前，较高的过电势和较低的目标产物选择性是CO₂电化学还原领域的发展瓶颈。因此，开发具有低成本、高活性、高选择性以及良好稳定性的催化剂是电催化CO₂还原应用于工业化生产的重要基础。

          梁永晔及其合作者们通过在纳米尺度和分子级别上的协同调控，开发出了一种基于钴酞菁（CoPc）分子的高性能CO₂还原电催化剂材料。在纳米尺度上，CoPc分子通过强π-π相互作用均匀的附着在碳纳米管(CNT)外壁上，形成CoPc/CNT复合物。与CoPc分子相比，该复合物电催化剂显著提高了CO₂还原为一氧化碳（CO，一种在大规模化工产品制造中广泛应用的重要工业气体）反应的电流密度并有效改善了催化剂的选择性以及稳定性。在0.1 M 碳酸氢钾 (KHCO₃) 电解质中进行电催化CO₂还原时，CoPc/CNT复合催化剂能够在0.52 V的过电势下稳定地维持10mA cm^-2左右电流密度10小时以上，并且CO的法拉第效率始终保持在90%以上。在分子水平上，通过在CoPc分子上引入氰基（CN）,得到的CoPc-CN/CNT复合物电催化剂在0.1M KHCO₃水相电解质中催化CO₂还原为CO的法拉第效率在研究的电势区间内都达到95%以上。该CoPc-CN/CNT电催化剂能够在0.52V过电势下进一步提高CO₂还原的电流密度至15mAcm^-2，转化频率（Turnover Frequency, TOF）为4.1s^-1。该复合催化剂在电催化CO₂还原中能够实现较高的电极电流密度(可媲美当前最好的非均相电催化剂)，同时维持单个催化位点的高活性(可媲美当前最好的分子体系电催化剂)。该项研究表明这种分子/纳米碳复合材料是一类非常诱人的能够转换过剩排放CO₂为可再生燃料的电催化剂材料。

图. a）CoPc/CNT（6%）复合物的TEM图像，插图包括CoPc分子, CoPc/CNT（6%）复合物和CNT的拉曼光谱以及CoPc/CNT复合物示意图；b）CoPc/CNT与CoPc在0.1 M KHCO₃中电催化还原CO₂的气体产物的偏电流密度；CoPc-CN/CNT（实线）与CoPc-CNT（虚线）在0.1 M KHCO₃中催化还原CO₂的电极电流密度对比c）和气体产物法拉第效率对比d).

          该工作得到了国家、深圳市基础研究学科布局项目、孔雀团队、重点实验室项目等基金支持。

          文章链接：http://www.nature.com/articles/ncomms14675

供稿：材料系