近日，南方科技大学材料科学与工程系副教授李贵新课题组在《Nano Letters》杂志（影响因子:12.712）发表了两篇非线性光学超构表面领域的最新研究成果。李贵新为两篇论文的通讯作者。

贝里于1984年提出的几何相位 (Geometric Berry Phase) 概念不仅在凝聚态物理、量子材料等领域有着重要意义，贝里及更早前的印度科学家Pancharatnam（1956年）亦把几何相位应用到了光学范畴，即Pancharatnam-Berry Phase。近年来，贝里几何相位的概念被用于光学超构表面研究中，并实现了圆偏振光手性控制的平面透镜、螺旋光束产生、全息成像等功能。2015年，李贵新与合作者首次提出了非线性光学贝里几何相位的概念，并通过倍频与三倍频辐射过程在实验上验证了非线性光学贝里几何相位的存在[Li, G. X. et al. Nature Materials 14, 607-612, 2015]。其工作机理是：具有自旋角动量的基波与具有 重旋转对称性的超构单元相互作用，只有谐波级次为n = jm ± 1的可以发生，这里j是整数，±代表基波与高次谐波的自旋角动量相同或者相反。假设超构单元的方位角为φ、基波的自旋角动量为(σћ)，其对应高次谐波辐射的相位引子是：e^i(n∓1)σφ。有了这一理论指导，我们可以通过简单旋转平面内超构单元的方向实现非线性极化率的相位从0 – 2π的连续可调。

 研究成果一是通过超构表面实现对非线性倍频光子的自旋、轨道角动量的同时调控。光子的角动量表现为自旋和轨道角动量，即Spin and Orbital Angular Momentum。早在1909年英国科学家波印亭就提出，左旋圆偏振与右旋圆偏振光携带的自旋角动量分别为±ћ。人们逐渐认识到光的自旋角动量不但存在，而且可以解释很多物理现象。例如，光对各向异性介质施加的扭矩、塞曼能级劈裂、旋转多普勒效应等。直到1992年，Allen等人才指出的光还可以携带另外一种角动量，即轨道角动量。从数学公式上来看，携带轨道角动量的螺旋光束的电场相位因子带有e^ilφ项，其中l和φ分别是拓扑量子数和波前平面的几何角度。理论上讲，轨道角动量了lћ的量子数可以无穷多，因而可以为光信息编码提供无穷多个自由度。当前，光的轨道角动量在经典与量子光通信、光镊等领域引起大家的广泛兴趣。

图1：非线性超构表面产生倍频光 SHG 的自旋、轨道角动量的的示意图

超构表面由具有三重对称性的C3（或C4）功能基元组成，携带拓扑电荷数q。根据我们的初步推断，对于具有两个自旋角动量状态 (LCP和RCP) 的基波 (FW) 入射到超构表面上，产生的倍频SHG具有与基波的相反的自旋角动量(RCP和LCP)；同时携带与基波自旋角动量、超构表面的拓扑电荷数有关的轨道角动量。

在本项研究中，李贵新课题组把具有C3旋转对称性的超构单元按照一定序构排列起来形成圆形的超构表面，超构表面携带的拓扑电荷为q，理论分析表明这类超构表面上产生的非线性谐波的自旋和轨道角动量分别为：s=±σћ；l_n=(n∓1) σqћ。对应倍频谐波情况：s=-σћ；l_SHG=3σqћ。因此，结合光的自旋角动量控制的非线性几何相位与拓扑电荷的概念，可以通过超构表面上实现对非线性谐波辐射过程中光的自旋、轨道角动量的同时控制。了解了相关物理机制，为如何在微纳尺度上产生并控制光的自旋、轨道角动量两个维度，设计高密度、多功能光信息处理芯片等奠定重要科学与技术基础。该论文研究成果由新加坡南洋理工大学罗宇教授课题组、英国伯明翰大学张霜教授课题组、香港大学李文迪教授课题组、南科大电子系刘言军教授课题组、南科大材料系黄思雅博士等共同参与完成。

研究成果二是关于非线性光学超构表面：图像加密新方案。如下图所示。

图2: 用于非线性光学倍频技术加密的光学超构表面
(a)、(c) 白光、红色激光照明，样品均匀图像显示；
(b) 在红外飞秒激光照射下，可从非线性倍频信号提取出字母 “META”

光学信息的安全性在现代社会中非常重要。许多基于经典和量子光学的密码技术已经在线性光学范畴下得到了广泛的研究。在本项研究中，李贵新课题组开发了一种新型的非线性光学加密方式，由于编码和解码涉及非线性光学频率转换过程，因而被破解、复制的难度远远高于一般的光学全息防伪技术。

根据光的非线性贝里几何相位原理，李贵新课题组设计了一种基于金属材料(金、银等)的三重旋转对称C3超构单元的超薄非线性光学超构表面。金属纳米结构的厚度仅为30纳米厚，像素单元为500纳米 x 500 纳米。这类光学超构表面包含具有旋转对称性的单元结构，因而在可见光或近红外照明下看上去均匀。然而，如果通过一对存在夹角的C3超构单元上倍频信号的干涉相消、相长原理，可将非线性倍频强度不同的图案或文字加密于其中。然后，采用飞秒激光照明（波长为1200nm-1400nm），隐藏的图像可通过二次谐波（SHG）成像过程被读取出来。这种新型的基于空间变化的光学干涉的非线性光学超构表面为多维度图像加密、防伪和无背景图像重建开辟了新的途径和思路。此论文研究成果与德国帕德波恩大学物理系教授Thomas Zentgraf课题组合作完成。

两项研究工作的开展得到了国家自然基金面上项目等资助。

文章链接：

研究成果一：Li, G., et al. Nonlinear Metasurface for Simultaneous Control of Spin and Orbital Angular Momentum in Second Harmonic Generation. Nano Letters, 17 (12), 7974-7979, 2017. http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.7b04451

研究成果二：Felicitas, W., et al. Ultrathin Nonlinear Metasurface for Optical Image Encoding. Nano Letters, 17 (5), 3171–3175, 2017.
http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.7b00676

李贵新课题组
光学材料与超构材料实验室
课题组链接：http://mse.sustc.edu.cn/cn/people/detail/id/90

供稿：材料系