近日，南方科技大学材料科学与工程系副教授谷猛团队在电催化领域取得系列研究成果，并先后在Nature Energy、 Nature Communications等期刊上发表。

碳负载催化剂中催化活性位点周围的局部配位环境在调节电催化剂的活性方面起着至关重要的作用。为了探究配位环境与活性的关联，谷猛团队联合美国中佛罗里达大学教授杨阳、匹兹堡大学教授王国峰、俄勒冈州立大学教授冯振兴通过将F原子引入Pd-N-C催化剂，有效调制Pd颗粒周围的环境（图1），调控了催化剂的表面，进而提高乙醇氧化反应和氧还原反应的活性和耐久性。我们的研究表明F原子的引入重构了催化剂的表面，创造了一个更富含N的Pd表面。并通过抑制Pd迁移和减少碳腐蚀，提高了催化剂的耐用性。该研究使用 F原子掺杂的Pd-N-C催化剂进行乙醇氧化反应和氧还原反应的直接乙醇燃料电池实现了0.57 W cm-2的最大功率密度和超过5,900小时的运行。含有其他杂原子（P、S、B）的 Pd-C催化剂也可以通过F原子的加入，进行表面改性，证实了该制备策略的普适性。

相关成果以“Improving Pd–N–C fuel cell electrocatalysts through fluorination-driven rearrangements of local coordination environment”为题在线发表在学术杂志《自然能源》（Nature Energy）上，谷猛、杨阳、王国峰和冯振兴为论文通讯作者。

图1 Pd/X–F催化剂的结构和形貌(X = N, P, S, B)

此外，单原子催化剂（SACs）由于其优异的催化性能已被应用于许多领域。由于单原子位点的独特性质，使用单原子作为诱导合成第二相单原子催化剂很有前景。

谷猛团队联合南科大化学系教授李隽、加拿大西安大略大学教授孙学良和加拿大光源中心教授陈宁成功地使用 Pt1 单原子作为诱导实现了Co1单原子的负载。同时，通过该策略也成功实现了Fe和Ni单原子的负载（图2）。 X射线吸收光谱(XAS)结果表明，获得的Fe、Co和Ni单原子具有M1-吡咯N4（M = Fe、Co和Ni）结构。密度泛函理论(DFT)研究表明Pt1单原子增强了Co(Cp)2离解，从而诱导形成Co1单原子而不是纳米颗粒。这些合成的单原子表现出了优异的电催化析氢和析氧能力，同时该研究为单原子的制备提供了新的思路。

图2 M1Pt1/NCNS催化剂的元素分布和结构（M=Fe、Co、Ni）

相关成果以“A General Strategy for Preparing Pyrrolic-N4 Type Single-Atom Catalysts via Pre-located Isolated Atoms”为题在线发表在国际顶尖学术杂志《自然通讯》（Nature Communications）上。谷猛、李隽、孙学良和陈宁为论文通讯作者。

相关课题的开展和完成得到了国家自然科学基金、广东省创新创业研究团队、深圳市孔雀计划、深圳市清洁能源研究所和南方科技大学分析测试中心大力支持。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41560-021-00940-4 

供稿：材料科学与工程系

通讯员：周斌

主图：丘妍

编辑：朱增光