南科大刘玮书团队首次在II型节线拓扑半金属中实现高效磁热电性能调控
2022年04月06日 科研新闻 浏览量 :3147

近日,南方科技大学材料科学与工程系副教授刘玮书团队联合物理系副教授刘奇航团队和材料科学与工程系教授张文清团队在磁热电领域取得研究进展,相关论文以“Large Transverse and Longitudinal Magneto-Thermoelectric Effect in Polycrystalline Nodal-Line Semimetal Mg3Bi2”为题发表在学术期刊Advanced Materials上。

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拓扑半金属由于其低能激发具有线性色散的特点,往往对磁场表现出明显的响应,被认为是一类具有广阔前景的磁热电材料。目前磁热电效应的研究大多以单晶狄拉克半金属和外尔半金属为主,寻找具有高效磁热电性能的其他种类半金属对于推动磁热电效应的研究具有重要意义。此外,与单晶材料相比,多晶材料在大规模合成及应用方面更具优势,但如何将多晶材料的费米能级调至具有拓扑性质的本征态(即载流子浓度比p/n = 1),进而获得高性能多晶磁热电材料仍存在挑战。

Mg3Bi2是近两年发现的一种全新的II型节线拓扑半金属,但研究人员发现此类半金属对磁场的响应极弱,Mg3Bi2单晶薄膜和单晶块体的磁阻在2K下仅为0.6%(2 Tesla)和3%(9 Tesla),并不适合用于磁热电效应研究。研究团队通过缺陷调控的方法在多晶的II型节线拓扑半金属Mg3Bi2材料中实现了高磁热电性能,并阐明了磁热电效应与材料中Mg缺陷的关系,通过缺陷工程逐渐逼近材料的本征态,将载流子浓度比p/n 从~220 降低到 ~2,最终成功获得了磁阻高达940%(2K,14Tesla)的Mg3Bi2多晶材料(如图1所示)。

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图1、多晶Mg3Bi2材料的磁阻特性。

研究团队通过理论计算解释了Mg3Bi2材料的磁场响应行为,发现该材料中存在显著的各向异性磁阻:当磁场沿x方向时,该类材料的z方向磁阻(MR-z)随磁场呈现非饱和增长行为,在20K和下可达~3000%(如图2c所示);当磁场沿z方向时,3个方向的磁阻随磁场增加都很快饱和,同样条件下不超过105% (图2e)。通过计算分析磁场沿不同方向时的费米面形状,研究团队揭示了Mg3Bi2中各向异性磁阻的起源:磁场沿x方向时电子为开轨道而空穴为闭轨道,而磁场沿z方向时电子空穴均为闭轨道(图2b)。进一步分析电子和空穴对电阻率的独立贡献(图2d、f),印证了上述Mg3Bi2的各项异性费米面形状拓扑特征,为未来寻找新的磁热电材料提供了可聚焦的搜索范围。

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图2、基于第一性原理计算的Mg3Bi2电子结构和输运性质

在此基础上,研究团队发现该材料同时具有优异的横向磁热电性能和纵向磁热电性能。横向磁热电势在13.5K下达到最大值127μVK−1,纵向磁热电势在15K下达到176μVK−1。横向功率因子达到2182 Wm−1K−2(13.5K,6Tesla),纵向功率因子达到3043Wm−1K−2(15K,13Tesla),优于目前报道的大多数多晶拓扑半金属磁热电材料。因此,趋于拓扑本征态的Mg3Bi2多晶材料有望应用于磁热电能量转换及低温制冷领域。该工作首次在II型节线拓扑半金属中发现了巨大的磁热电效应,大大拓宽了拓扑磁热电材料的研究范围,同时该工作创新性地提出了利用缺陷工程方法增强多晶拓扑材料的磁热电效应,为获得高性能拓扑磁热电材料提供了新途径。

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图3、多晶Mg3Bi2样品的横向及纵向磁热电性能。

南科大材料科学与工程系博士后冯涛和物理系博士后王攀硕为论文第一作者,刘玮书、刘奇航和张文清为论文通讯作者。南科大是论文第一单位。该项目得到了国家重点研发计划变革性技术重点专项(高效热电磁全固态能源转换新材料与器件研究)、广东省创新创业团队项目及腾讯基金会“科学探索奖”等的支持。

 

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202200931 

 

供稿:材料科学与工程系

通讯员:周斌

主图:丘妍

编辑:朱增光


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