南科大陈洪团队在环境化学领域取得系列研究进展
2022年05月01日 科研新闻 浏览量 :2702

近日,南方科技大学环境科学与工程学院副教授陈洪团队围绕“资源循环利用与污染控制化学”这一主题,在Nature Communications, Nano Letters, Green Chemistry, ACS ES&T Engineering等环境化学领域高水平期刊上发表系列论文,内容涉及CO2资源化利用技术开发、废旧电池工业废水资源化利用、大宗硅铝酸盐固废—赤泥重金属污染控制与土壤修复应用等。

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图1. 基于“晶格脱盐”策略构筑超薄Pb0.6Bi1.4O2Cl1.4高效光催化剂,将大气浓度CO2转化为碳氢燃料。 

开发高效光催化剂,将大气中CO2还原为碳氢燃料,是解决自然环境中因为二氧化碳浓度升高而引起全球变暖问题的重要途径,也是保障我国“30.60计划”重大国家战略顺利实施,实现“碳达峰”、“碳中和”战略目标的关键。研究团队基于固态复杂无机化合物中碱金属盐层易水解的特性,首次提出了一种“晶格脱盐”策略,并基于该策略,采用自上而下的湿化学方法,从Pb0.6Bi1.4Cs0.6O2Cl2母体结构出发,设计制备了一种新型二维(2D)超薄双金属卤氧化物Pb0.6Bi1.4O2Cl1.4。该材料展现了优异的比表面积、丰富的双金属活性位点、以及高效的载流子动力学特征,能够在气固相界面,实现对大气浓度CO2的还原,并将其转化为碳氢燃料。这种新型“晶格脱盐”策略,为制备其他更丰富的复杂组分结构二维材料提供了新的思路。相关论文以“Unlocking Bimetallic Active Sites via a Desalination Strategy for Photocatalytic Reduction of Atmospheric Carbon Dioxide”为题,发表在国际著名期刊Nature Communications上。

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图2. 基于一步法脱铝构筑Bi2O3/BiO2纳米异质结用于高效电催化CO2还原制甲酸

在电催化CO2资源化转化方面,研究人员以Al−O和Bi−O层交错堆叠而成的层状块体材料Bi2Al4O9为前驱体,在熔融碱的腐蚀作用下,通过进一步脱铝,构筑了一种新型Bi基纳米异质结Bi2O3/BiO2,并发现该异质结在较宽的电压范围内可高效电催化二氧化碳还原产甲酸。同时,通过耦合原位X射线衍射谱和拉曼光谱,揭示了持续电催化还原过程中,异质结电催化剂结构及其活性催化位点的动态结构演化规律,为合理设计高效电催化CO2还原异质结电催化剂,提供了新的设计思路和技术支撑。相关研究以“Bi2O3/BiO2Nanoheterojunction for Highly Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to Formate”为题,在国际著名期刊Nano Letters上发表。

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图3. 电沉积和水裂解耦合工艺实现电池工业废水资源、能源化利用。

在废旧电池工业废水资源化方面,研究人员通过耦合电沉积与水裂解工艺,将该联合工艺应用于电池工业废水处理,实现了典型工业废水中金属回收和废水能源化同步利用,为工业废水的闭环综合利用,提供了一种新的思路,为未来工业废水的闭环回收和资源化能源化利用提供了参考。研究人员利用电沉积得到具有分层的纳米花结构的NiCoMn氢氧化物,其能够进一步作为双功能催化剂实现电沉积后废水的电催化裂解,其产氢性能优于贵金属Pt/C||RuO2电极对。进一步的研究表明,NiCoMn氢氧化物中价态较低的金属物种具有较高的氢析出活性,且原位演化的无定形金属(氧)氢氧化物是析氧活性位点。研究成果以“Integrating electrodeposition with electrolysis for closing loop resource utilization of battery industrial wastewater”为题,在国际著名期刊Green Chemistry上发表。

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图4. 向废弃赤泥中引入Ca2+、Cl阴阳离子对,实现“以废治污”的Cr(VI)污染土壤修复。

在赤泥的资源化转化及其在重金属污染土壤修复工程中的应用方面,研究人员创新性通过向废弃赤泥中引入Ca2+、Cl阴阳离子对,大幅降低了赤泥的高碱腐蚀性和重金属溶出风险,并成功将回收稳定的废弃赤泥用于Cr(VI)污染土壤修复。经盆栽实验证实,对比未处理的污染土壤,加入稳定化处理后的废弃赤泥有效降低了污染土壤中Cr(VI)的迁移性,显著减少了油菜对土壤中Cr(VI)的吸收。该研究从我国环保技术发展的实际需求出发,提出并论证了“以废治污”的新型固废资源化及土壤修复路线,具有良好的技术应用潜力及环境生态效益。相关成果以“Dual ions neutralized and stabilized red mud for chromium (VI) polluted soil remediation”为题,在环境工程领域知名期刊ACS ES&T Engineering上发表。

以上论文,南科大均为论文第一单位,陈洪均为通讯作者。南科大环境科学与工程学院博士生冯雪真,博士后郑仁基、杨大仲,化学系博士生邹海远,访问博士生陈智杰分别为相应论文的第一或共同第一作者。武汉理工大学资源与环境工程学院副教授吴晓勇、南科大化学系副教授段乐乐、悉尼科技大学教授倪丙杰分别为前三篇论文的共同通讯作者,南科大环境科学与工程学院教授张作泰、研究教授易树平,广州大学副教授纪永飞、工程师张娟,陈洪课题组成员卫文飞、王然浩、高彩艳、彭江古丽、杨松鹤、楚哲婷、李尚颖、李晶、邹文松、葛秋月在上述论文中亦有十分重要的贡献。

以上工作得到了国家重点研发计划“纳米前沿”重点专项青年科学家项目、国家自然科学基金面上项目、广东省杰出青年基金项目、深圳市基础研究重点项目、深圳市面上项目、广东省土壤和地下水污染控制重点实验室、深圳市材料界面科学和工程应用重点实验室等基金和测试中心、计算中心等研究平台的资助。

 

论文链接:

1、https://www.nature.com/articles/s41467-022-29671-0 

2、https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c04683 

3、https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/gc/d1gc04891k#! 

4、https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsestengg.1c00420 

 

供稿:环境科学与工程学院

通讯员:晏梓添

主图:丘妍

编辑:朱增光


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