南科大刘玮书课题组在Mg3Sb2基热电器件获得13%高效率
2022年11月22日 科研新闻 浏览量 :326

近日,南方科技大学材料科学与工程系教授刘玮书课题组在Mg3Sb2基热电器件研究领域取得新进展,相关成果分别发表在金属材料和能源材料领域期刊Acta Materialia和Advanced Energy Materials上。

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热电转换技术可以将热能直接转化为电能,具备无污染、无噪音、无运动部件等诸多优点,是一项非常有前景的绿色能源转换技术。环境友好型Mg3Sb2基热电材料(TEcM)在宽温度范围(室温-500 ℃)内得到了快速发展,但Mg3Sb2基TEG的组装和可靠性仍然是一个亟需解决的问题。热电发电机(TEG)的组装主要基于锡焊或钎焊工艺。大多数TEcM由于其半导体行为可焊性较差,因此在器件组装前需要引入金属化层即热电界面材料(TEiM)来优化TEcM和电极之间连接。但是,在TEiM/TEcM接触界面容易发生界面反应和扩散,导致界面结合强度(σs)降低,接触电阻(ρc)增大,进而造成TEG输出功率密度(ω)和转化效率(η)衰减,且这一寄生问题在高温服役环境中尤为突出。

从推动新型Mg3Sb2基TEcM走向工业界角度出发,重新设计多功能的TEiM,提高TEG的可靠性至关重要且紧迫。然而,针对特定的TEcM如何选择最优的TEiM并没有系统的研究和深入的讨论。针对这一挑战,课题组基于活化烧结,热膨胀系数匹配,非活性掺杂,与扩散钝化等原则,设计出了新型Fe7Mg2Cr和Fe7Mg2Ti三元TEiM。在400℃高温时效处理15天后,TEiM/TEcM界面ρc<10 μΩcm2σs>30 Mpa,在满足基础需求同时表现出良好的界面稳定性。这一通用设计策略为指定TEcM快速搜索TEiM提供了重要参考,有望突破Mg3Sb2基TEG在温差发电应用方面的技术瓶颈。相关成果以“A general design strategy for thermoelectric interface materials in n-type Mg3Sb1.5Bi0.5 single leg used in TEGs” 为题发表在金属材料领域顶级期刊Acta. Mater上(Acta Materialia 226 (2022) 117616)。刘玮书课题组2020级博士生吴新志为论文第一作者,刘玮书为论文通讯作者,南科大为论文第一单位。

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图1. 一种为Mg3Sb2基TEcM设计TEiM的通用策略。

在上一个研究工作中,课题组基于合金设计策略,通过快速高效搜索、优化TEiM,提高了Mg3Sb2基TEG的界面稳定性。然而,一个更具挑战性的问题是如何优化Mg3Sb2基TEcM本身的高温稳定性。Mg3Sb2基TEcM在高温下极易发生Mg损失,进而诱导Mg空位,降低载流子浓度,恶化TEcM的本征热电性能。在材料角度,通过Mg过补偿,高温烧结,阳离子位掺杂,热变形,喷涂防护镀层等策略能有效稳定Mg空位浓度,进而提高TEcM的稳定性。但是,仍然缺乏从器件及界面角度协同优化热稳定性的有效方法。为此,课题组从降低表界面扩散驱动力角度出发,通过降低界面化学势梯度,增加扩散激活能垒,降低饱和蒸气压,设计了一种五元TEiM(FeCrTiMnMg)及多功能Mg合金保护涂层(ME20M),显著提高了TEG的热稳定性。优化后的TEG在热端500 °C下,能获得13%的高η,这是N-型热电单腿器件目前报道的最高值。而且,在热端400 °C持续测试100 h,及在200-400 °C循环200次后,性能(ωη)衰减小于10%,展现出优异的高温稳定性。同时,我们利用原位加热透射电镜技术首次直观地展示了Mg3Sb2基TEG界面在高温下的微观结构演变,为热电器件界面服役行为的研究提供了重要的参考。相关成果以“Interface and Surface Engineering Realized High Efficiency of 13% and Improved Thermal Stability in Mg3Sb1.5Bi0.5-based Thermoelectric Generation Devices”为题发表在新能源材料领域顶级期刊Advanced Energy Materials上。

南方科技大学博士生吴新志,安徽大学博士生林扬剑为论文共同第一作者,刘玮书与安徽大学教授葛炳辉为论文通讯作者,南科大为论文第一单位。

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图2. 通过界面及表面工程提高Mg3Sb2基TEG的转化效率及高温稳定性。

以上研究工作得到了国家自然科学基金、科技部重点专项、广创团队项目、深圳市科技计划项目、研究资助局高级研究员计划项目、腾讯基金会“科学探索奖”等支持。


论文链接:

1:https://doi.org/10.1016/j.actamat.2021.117616 

2:https://doi.org/10.1002/aenm.202203039 

 

供稿:材料科学与工程系

通讯员:严婷

主图:丘妍

编辑:朱增光


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