聚合物薄膜电容器具有单体输出电压高、机械灵活性高、充放电循环能力强等优点，是现代先进电子和电力系统不可或缺的组成部分。随着武器装备、能源开采、交通运输系统往集成化以及小型化的发展，对聚合物电介质材料的高温储能性能提出了更为严苛的要求, 如电动汽车逆变器中的电容器环境温度为140 ℃ ~150 ℃，油气勘探设备中达到200 ℃。然而，商用的聚丙烯（BOPP）基电容器薄膜以及常见的高温聚合物（包括PI、PEI、PEEK、PC和FPE等）的高温储能密度皆会因热载流子激发、注入和传输而被显著限制，无法满足高温下的应用需求。因此，迫切需要开发具有耐高温（≥150 ℃）、高储能性能的聚合物基电介质材料。

近日，南方科技大学材料科学与工程系教授汪宏团队以“Scalable Polyimide-Organosilicate Hybrid Films for High-Temperature Capacitive Energy Storage”为题，在国际权威刊物Advanced Materials上发表研究论文。该团队提出了一种分子工程策略，通过将宽带隙的氨基多面体低聚倍半硅氧烷（NH₂-POSS）与聚酰亚胺（PI）的链端结合显著抑制了聚合物在高温高电场下的电导损耗。如图1所示，研究人员利用缩聚反应在PI的分子链的链端通过共价键接枝NH₂-POSS，在200 ℃时，杂化薄膜的单位体积储能密度和单位质量储能密度分别达到了3.45J·cm^-3和2.74 J·g^-1同时充放电效率仍能保持在90%以上。此外，在200℃和200 MV·m^-1的条件下，该杂化薄膜仍表现出优异的充放电循环能力（>50000）和高的功率密度（0.39 MW·cm^-3），使其成为高温高储能密度聚合物薄膜电容器的理想候选者。通过采取电导模型拟合、热激发电流TSDC、和第一性原理计算相结合的方法，揭示了高场下电导损耗的下降主要来源于宽带隙的NH₂-POSS（E_g~6.6eV）端基增加了PI的LUMO能级，并在杂化薄膜中形成局部深陷阱位点，为进一步开发恶劣环境下的高性能聚合物电介质薄膜材料提供了实验依据与理论基础。

     图1.NH₂-POSS封端的PI杂化薄膜的结构示意图，NH₂-POSS的能带结构以及本工作与商用KaptonPI和UltemPEI薄膜的高温储能性能对比。

南方科技大学博士后董久锋为论文第一作者，汪宏为论文通讯作者，南科大化学系助理教授徐晨和材料科学与工程系助理教授罗光富以及美国宾夕法尼亚州立大学教授王庆为论文的共同作者，南科大为论文第一单位。此研究得到了国家自然科学基金重点研发项目、国家自然科学基金、深圳市孔雀团队项目，以及南方科技大学分析测试中心的支持。

论文链接： https://doi.org/10.1002/adma.202211487 

供稿：材料科学与工程系

通讯员：严婷

主图：丘妍

编辑：朱增光