近日，南方科技大学环境科学与工程学院讲席教授刘崇炫课题组2019级本科生沈心悦以共同第一作者身份在环境科学与生态学领域的国际知名期刊Journal of Hazardous Materials上发表论文。该论文题为“Mechanistic and modeling insights into the immobilization of Cd and organic carbon during abiotic transformation of ferrihydrite induced by Fe(II)”，深入探讨了亚铁诱导水铁矿转化过程中，镉和有机碳的动态行为。

铁氧化物和富里酸（FA）是影响土壤中镉（Cd）命运的重要组分。水铁矿（Fh）相变过程可以控制重金属的动力学行为，但在土壤中水铁矿常与有机质结合形成复合体，这种形式也使得水铁矿与重金属之间的反应更加复杂。前人研究发现，在Fe(II)诱导水铁矿转化过程中，腐殖酸有利于形成胶体锑以固存重金属，腐殖酸浓度越高固存效果越好。相反，浓度更高的富里酸则会抑制水铁矿向次生铁矿物转化，并且会降低次生铁矿物对砷酸盐的封存。然而，在不同的Fe(II)浓度以及富里酸的影响下，亚铁催化铁矿物转化对Cd(II)的动力学行为影响仍缺乏定量认识。因此，建立一个在有机质影响下评估铁矿物和重金属相互作用的定量模型对准确模拟不同时间点重金属在污染土壤中的分布是至关重要的。

本文设立了Fe(II)-Fh-Cd-FA反应体系，通过化学提取实验以及 X 射线衍射（XRD）、球差矫正扫描透射电镜（Cs-STEM）和同步辐射 X 射线吸收光谱（XAS）等表征手段探究不同浓度Fe(II)诱导水铁矿转化过程中镉和有机质的微观固存机理。化学提取实验结果（图1和图2）发现高浓度亚铁处理组中会有更多的Cd掺入到次生铁矿物中，但是几乎没有FA掺杂到新形成的铁氧化物中。固相表征结果（图3和图4）表明高浓度的Fe(II)更有利于水铁矿向磁铁矿转化。同时，Fe(II)的存在会使得水铁矿吸附的Cd重新分布到更稳定的铁氧化物中，高Fe(II)浓度下分布到磁铁矿中，低Fe(II)浓度下分布到纤铁矿中。

图1 不同时间点测定的（a）溶液态；（b）可提取态；（c）不可提取态镉浓度

图2 不同时间点测定的（a）溶液态；（b）可提取态；（c）不可提取态有机碳浓度

图3 不同铁氧化物浓度随时间变化图

图4 处理组中各元素扫描透射电镜-能量色散线扫谱图和能量损失线扫谱图

本研究通过一系列的化学提取实验、先进的表征手段以及定量模型分析了亚铁诱导水铁矿转化过程中镉和有机碳的动态行为。研究结果扩大了我们对铁氧化物-有机质界面上镉的动态行为的理解，有助于我们通过耦合其他氧化还原化学过程从而开发一个新的镉循环的预测模型。

南科大环境学院本科生沈心悦和硕士生朱慧妍为论文共同第一作者，讲席教授刘崇炫和博士后胡世文为论文通讯作者，南科大是论文第一单位。本研究得到了国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金和中国博士后科学基金等的资助。

论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0304389422010068

通讯员：晏梓添

供稿单位：环境科学与工程学院

主图：丘妍