近日，南方科技大学材料科学与工程系汪宏讲席教授团队在储能电介质领域取得重要进展，相关研究成果以“Superior Capacitive Energy Storage Enabled by Molecularly Interpenetrating Interfaces in Layered Polymers”为题发表在材料领域国际期刊 Advanced Materials 上。

介电电容器是电子设备中使用量最大的电子元器件之一。在众多类型的电容器元件中，聚合物薄膜电容器具有输出电压高、频率范围广、机械灵活性高、充放电循环能力强以及自愈性好等优点。近年来，随着电磁脉冲武器装备、能源动力、交通运输系统往集成化以及小型化的发展，迫切需要开发高储能性能的聚合物基电介质材料。

电介质材料的介电常数与击穿强度之间的內禀倒置关系限制了储能密度的提高。通过填充高k无机陶瓷来增强极化的聚合物基纳米复合材料往往以牺牲击穿强度为代价，并且难以工业规模化生产。线性全有机聚合物具有低损耗和高充放电效率的特点，并且具备大规模制造的前景，但其储能密度的提升依旧受到低极化和低击穿强度的限制。针对此问题，不同于以往的叠层聚合物结构，汪宏团队基于铁电聚合物和线性电介质聚合物设计了一类具有异质分子互穿界面的新型双层聚合物介质薄膜，解耦了介电常数和击穿强度间的制约关系，并获得了超高的能量密度和效率，如图1所示。

图1 全有机双层异质聚合物的分子互穿界面的理论模拟、表征与性能

通过调控 PVDF 基共混铁电聚合物和线性电介质 PEI 层间的异质分子互穿界面，可以实现极性相转变，提高极性相β、γ相的含量，这可以有效增强聚合物的极化，如图2所示。此外，分子互穿界面处的异质分子间存在强的相互作用力，使得分子链间距降低，晶粒尺寸减小，这使得界面处的杨氏模量提高，有效缓解局部应力畸变，如图3所示。热刺激去极化电流测试（TSDC）、脉冲电声测试（PEA）和开尔文探针力显微镜（KPFM）测试结果表明，该分子界面设计还增强了聚合物薄膜对自由电荷的捕获能力，这使得漏电流密度显著降低，击穿强度显著提升，如图3所示。

图2 分子互穿界面引起的极性相转变与分子间相互作用

图3 分子互穿界面的电荷捕获、机械性能与聚合物的击穿强度

鉴于介电常数和击穿强度的协同提升，聚合物薄膜在940 MV m^-1的超高电场下，同时获得29.89 J cm^-3的高储能密度和81.1%的高效率。并且在充放电效率≥90%时的储能密度为22.89 J cm^-3，这优于目前报道的聚合物基薄膜电介质材料，如图4所示。此外，该聚合物薄膜还具备优异的循环稳定性和大规模生产能力。

图4 聚合物薄膜的储能性能、P-E疲劳和稳定性

南方科技大学材料科学与工程系博士研究生孙良为论文第一作者，研究助理教授张凤元和博士后李立为论文共同第一作者，汪宏为论文责任通讯作者，美国宾州州立大学教授王庆和李立为论文共同通讯作者，南科大为论文第一单位。南科大材料系教授李江宇、清华大学电机系副教授李琦、西安交通大学电气工程学院教授吴铠等人参与了本工作。此研究得到了国家自然科学基金重大研究计划重点支持项目、国家重点研发计划等项目的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202412561

供稿：材料科学与工程系

通讯员：邓雅丽

主图：丘妍

编辑：曾昱雯