近日，南方科技大学机械与能源工程系副教授陈熹翰课题组在有机无机半导体(4AMP)PbI3中载流子自旋极化性质的研究中取得了进展。相关成果以“Giant deformation potential induced small polaron effect in Dion–Jacobson two-dimensional lead halide perovskites”为题发表在世界顶级综合性学术期刊《国家科学评论》（National Science Review）上。

二维有机无机钙钛矿因其强自旋轨道耦合以及二维层状结构引起的量子限域效应而引起极大的关注，在发光器件、光伏和自旋电子学材料器件等领域中有广阔的应用前景。二维钙钛矿中的光生载流子动力学强烈依赖于载流子和晶格振动的复杂相互作用，但是电声相互作用以及其在自旋弛豫中的作用的明确理解尚未被广泛探索。

本研究通过超快光谱技术探测有机无机半导体 (4AMP)(MA)_n−1Pb_nI_3n+1（4AMP = 4-(aminomethyl)piperidinium, n=1-3）中的载流子自旋动力学和电声耦合性质。通过超快圆偏振光选择性激发单种纯自旋态，并利用具有相同或相反圆偏振的飞秒激光探测自旋极化信号的衰减或增长，以此获得自旋弛豫动力学，发现小极化子形成可以显著提升自旋极化寿命。该研究结合超快光学相干声子动力学、Kerr光谱和第一性原理计算等方法，观察到尺寸约为两个晶格单元的小极化子的形成。

图1 二维DJ型钙钛矿中的自旋动力学和小极化子形成图像

研究还揭示了DJ型钙钛矿由于独特的氢键相互作用，表现出显著的晶格畸变，表明这类材料中存在强载流子-声子相互作用，而这种电声相互作用的强度可以用形变势能这一项参数来描述。这些小极化子的形成是由于高达−123 eV的巨大形变势能驱动的，其值约为传统钙钛矿材料的30倍。

图2 晶格畸变促进小极化子形成

晶格热振动受到温度效应的显著影响，温度降低载流子和晶格相互作用减弱。相干声子寿命和自旋弛豫寿命的单调温度依赖性，表明载流子-声子耦合主导的自旋弛豫机制，揭示了小极化子形成在抑制自旋去极化中的关键作用。

图3 温度效应对电声耦合作用的影响

南方科技大学机械与能源工程系博士研究生黄玉玲、宫少宽和华南师范大学物理学院硕士研究生陈倩霞为该论文的共同第一作者，南方科技大学为论文的第一单位，陈熹翰和华南师范大学副研究员赵锦柱为该论文的共同通讯作者。该研究得到国家自然科学基金，广东省自然科学基金，广东省教育厅和深圳市科创局的大力支持。

论文链接：https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwae461/7925867

供稿：机械与能源工程系

通讯员:李新月

主图：丘妍

编辑：周易霖