近日，南方科技大学环境科学与工程学院张作泰教授课题组在 Advanced Science 期刊上发表了题为“Electronic-Structure-Guided Screening of Piperazine Derivatives: Achieving Efficient CO₂ Capture with High Cyclic Capacity and Low Energy Consumption”的研究论文，首次建立了一套基于密度泛函理论（DFT）的电子结构引导筛选框架，成功开发出性能优异的哌嗪衍生物吸收剂，实现了CO₂的高容量吸收、高效解吸与低能耗再生，为智能化、精准化筛选与设计胺类CO₂捕集材料提供了新范式（如图1所示）。

图 1 基于密度泛函理论（DFT）的电子结构引导筛选框架的构建

在全球CO₂排放量持续攀升的背景下，发展低能耗、高效率的碳捕集技术尤为迫切。传统胺基吸收剂如单乙醇胺（MEA）存在再生能耗高、解吸效率低等问题，而哌嗪（PZ）虽具高吸收容量，但其解吸效率低限制了其实际应用。为此，研究团队提出了一种DFT驱动的分子筛选策略，通过整合分子静电势（ESP）、氢核静电势（ESP_H）、反应能垒（ΔG‡）与吉布斯自由能变（ΔG）等电子描述符，系统预测了8种PZ衍生物的CO₂吸收容量、吸收速率、解吸效率与能耗（如图2所示）。

图 2 （a） PZ衍生物的ESP图以及（b） PZ衍生物与二氧化碳反应生成两性离子的ΔG‡和ΔG

研究团队通过系统的实验测试对理论预测进行验证（如图3所示），成功证明了其理论框架的可靠性，并筛选出最优候选分子——2,6-二甲基哌嗪（26DMPZ）。该分子在实验中表现出卓越的综合性能：CO₂吸收容量达0.94 mol/mol-胺，解吸量为0.72 mol/mol-胺，解吸量比PZ提高约80%；再生能耗较MEA降低31%。尤为重要的是，26DMPZ在水溶液中吸收CO₂后可形成易分离的沉淀产物，通过“沉淀驱动相分离”机制进一步提升吸收性能，且无需依赖有机溶剂，具备良好的工业应用前景。

图 3 PZ衍生物对二氧化碳吸收与解吸性能的实验评估：(a) 吸收过程中二氧化碳穿透浓度；(b) 30、60和90分钟时的平均二氧化碳吸收速率；(c) 30分钟内二氧化碳解吸量的变化；(d) 解吸过程中随时间变化的能耗；(e) 与30 wt.% MEA相比的相对能耗；(f) 各衍生物的综合性能对比

为进一步揭示性能提升的机制，研究团队通过核磁共振波谱（NMR）、高分辨质谱（HRMS）、红外光谱（FTIR）等表征手段，结合溶剂化自由能（ΔG_solv）计算（如图4a所示），明确了26DMPZ与CO₂反应生成难溶双取代氨基甲酸盐的沉淀路径（如图4b所示）。该沉淀产物在低温（< 120 ℃）下即可完全分解，显著降低再生能耗。此外，26DMPZ在10次快速吸收-解吸循环仍保持98.4%的初始循环容量，展现出优异的循环稳定性与工业可行性（如图4c所示）。

图 4 (a) 26DMPZ吸收CO₂反应中关键产物的ΔG_solv；(b) 沉淀生成路径；(c) 吸收剂循环性能

该研究不仅提供了一种可靠的DFT筛选框架，加速了高性能胺类吸收剂的开发，也展示了“沉淀驱动相分离”策略在水相体系中的巨大潜力，为下一代绿色、低能耗CO₂捕集技术的设计提供了理论与技术支撑。

环境科学与工程学院2023级博士研究生谢丰为论文第一作者，张作泰、研究助理教授沈雪华为论文通讯作者，南方科技大学为论文第一单位。以上研究得到了国家自然科学基金、广东省科学技术厅和深圳市科技创新局的支持。

链接：https://doi.org/10.1002/advs.202513855

供稿：环境科学与工程学院

通讯员：周亦潆

主图：丘妍

编辑：曾昱雯