近日，南方科技大学电子与电气工程系副教授 Aung Ko Ko Kyaw 课题组本科生 Si Thu Khit 提出了一种创新的计算方法，将第一性原理模拟与人工智能相结合，以加速新一代光电材料的发现。相关研究论文以“High-Throughput Theoretical Analysis of All-Inorganic Mixed Perovskites Using Deep Learning”为题发表于美国化学学会旗下国际期刊 ACS Applied Electronic Materials。

钙钛矿材料被广泛认为是高性能太阳能电池及其他光电器件的潜在候选材料。然而，通过传统实验和计算方法寻找最优材料组成往往耗时且资源密集。研究团队通过结合密度泛函理论计算与深度学习技术，实现了对全无机混合卤化物钙钛矿的快速、大规模理论筛选，有效应对这一挑战。

图1. MiniGNN的整体模型和内部结构

研究团队采用一种名为 MiniGNN 的自定义图神经网络模型（图1），基于288组DFT计算数据集进行训练，成功预测了超过40万种材料组成的光电性质。

图2. 全无机混合钙钛矿性质预测的深度学习工作流程概览

图2展示了结合深度学习与DFT研究钙钛矿组成-性质关系的详细工作流程：首先，构建完整的成分数据集，对288种代表性全无机混合钙钛矿进行DFT计算，获取结构及电子性质数据；接着，通过五折交叉验证训练和验证深度学习模型，将其应用于全成分空间的性质预测与分析，为设计高性能光伏钙钛矿材料提供指导。

表1. 各模型在五折交叉验证中带隙预测准确度比较

团队通过五折交叉验证评估了四种深度学习架构（MLP、LSTM、Transformer编码器和MiniGNN），性能总结于表1。其中，MiniGNN 明显优于其他模型，在带隙预测上实现了更高的准确度（RMSE = 0.188，MSE = 0.036，MAE = 0.149，R² = 0.97）。

图3. 基于MiniGNN预测的全无机混合钙钛矿中容忍因子、八面体因子与（a）形成能、（b）带隙的关系

图4. 满足条件（0.8<t<1.0，μ>0.442，Ef<-1.5 eV，1.2<Eg<1.4）的钙钛矿太阳能电池组分中（a）B位元素（Ca、Ge、Sr、Sn、Ba、Pb）与（b）X位元素（Cl、Br、I）的平均原子数量

基于最优模型，研究揭示了全无机混合钙钛矿中热力学稳定性与带隙之间存在明显的权衡关系：高稳定性的组分（容忍因子较低[t ≈ 0.8−0.9]、八面体因子较高[μ ≈ 0.6−0.75]）往往带隙较宽，而适用于太阳能电池的较窄带隙则出现在稳定性较弱的区域（图3）。在应用严格的稳定性和带隙筛选标准后，研究发现最优的单结钙钛矿候选材料倾向于富Sn、Ge的B位组成与Cl主导的X位组成（图4），凸显了成分平衡对于实现稳定性与高光伏效率的重要性。

论文第一作者为南科大电子与电气工程系本科生 Si Thu Khit ，Aung Ko Ko Kyaw教授为论文唯一通讯作者。南科大为论文第一单位。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsaelm.5c02078

供稿：电子与电气工程系

通讯员：李薇

主图：丘妍

编辑：曾昱雯