近日，南方科技大学物理系、粤澳港大湾区量子科学中心林君浩教授课题组，在二维强关联量子材料研究方面取得进展。团队在两层金属性的NbS₂之间插入周期性Ta原子阵列，制备出超周期可调的二维近藤（Kondo）超晶格Ta-NbS₂，并在二维极限下实现了具有几何阻挫特征的“近藤三角”结构单元，揭示了其低温量子输运与反常霍尔响应规律。相关成果以“Tunable Hetero-Intercalated 2D Superlattice for Frustrated Kondo Triangles”为题发表在 Advanced Materials。

近藤效应源自局域磁矩与导电电子的多体纠缠：低温下导电电子对磁矩的“屏蔽”会改变散射过程，电阻常出现对数上升。若这些磁矩按周期排列，还可能会与通过导电电子介导的 RKKY 相互作用竞争。此外，在在三角几何中，反铁磁耦合难以同时满足，产生“几何阻挫”，因此这种特殊的结构体系被认为可能孕育非常规量子态。

为在二维体系中可控地搭建这种非常规的“磁矩点阵”，研究团队采用一步熔盐辅助化学气相沉积（CVD）策略：在 NbS₂ 双层生长过程中同步完成Ta的层间插层。插层Ta与上下两层硫原子形成更强的共价键耦合，从而在原子尺度上稳定出可设计的近藤磁矩阵列。

图1 Ta-NbS₂异质插层超晶格

通过精确调控Ta的插层浓度，研究团队在实验上实现了三种具有代表性的Ta晶格构型：Type I 为 √3a×√3a 周期的简单三角插层结构；Type II 形成 4a×4a 周期的插层结构，包含单原子与三聚体共存；Type III 为 3√3a×3√3a 周期的高密度三聚体排布，可直接构成阻挫近藤三角的基本几何单元，形成几何阻挫 Kondo 三角超晶格。原子分辨 HAADF-STEM 表征结果清晰揭示了上述超晶格结构的原子尺度排列特征。结合第一性原理计算，研究人员确认插层Ta在由六个硫原子围成的八面体晶场中形成稳定局域磁矩（对应Ta⁴⁺、自旋S=1/2），为二维近藤物理的实现提供了关键基础。理论计算进一步表明，不同插层构型对应着截然不同的磁相互作用与能量稳定性，为实验调控提供了指导。

图2 异质插层Ta原子形成的结构关联可调的超晶格

在低温电输运测量中，三类超晶格样品均出现典型的低温电阻对数上升，并可被外加磁场抑制。进一步的磁场方向与角度依赖磁阻结果呈现一致的负磁阻特征，支持该异常主要源于近藤散射，而非弱局域化等其他机制。

图3 Ta-NbS₂的电输运特性

研究团队进一步利用反常霍尔效应（AHE）追踪近藤体系从“单杂质”到“集体相干”的演化。在同一Type I超晶格下，改变载流子浓度即可显著改变低温AHE行为：低载流子样品更符合 Curie–Weiss 型的单杂质散射模型，而高载流子样品在低温区则会出现相干 Kondo 散射相关的特征行为；同时，在含Ta三聚体的Type II/III超晶格中，AHE在低温区相对单杂质模型呈现偏离，提示集体效应可能出现，局域磁矩之间的相互作用开始变得不可忽略。尤为重要的是，当Ta原子形成紧密堆积的三聚体时，体系在结构上实现了阻挫 Kondo 三角模型所需的几何单元，并引入可调的短程反铁磁耦合J_H；现有结果总体表明样品仍主要处于 Kondo 单重态极限，通过降低载流子浓度以调控 T_K/J_H 比值，有望推动体系进入更为非常规阻挫 Kondo 区域，为探索低维强关联量子物态提供了清晰路线。

图4 Ta-NbS₂中近藤效应与RKKY效应的竞争

该研究展示了一种可在生长阶段实现周期与构型高度可调的二维近藤超晶格材料平台，突破了传统体材料和机械剥离方法在结构可控性和相互作用强度方面的限制：既能在二维极限下实现可设计的磁矩周期结构，也能通过载流子调控精细平衡近藤屏蔽与 RKKY 相互作用。该平台为研究低维强关联、几何阻挫及其量子输运响应提供了新的实验路径，并为自旋电子学与量子器件的材料设计带来潜在机会。

南科大物理系博士生李岱岳、研究助理教授王刚，浙江大学物理系博士生胡翔宇为论文的共同第一作者。林君浩教授、浙江大学郑毅教授和中国科学院物理研究所潘金波副研究员为论文的通讯作者。南方科技大学为论文第一单位。本研究得到了国家科技部重点研发计划、国家自然科学基金、粤港澳大湾区量子科学中心量子科学战略专项和深圳市财政共建项目等资助。本研究的主要结构表征工作在物理系的透射电子显微镜（JEOL NeoARM-200）公共平台完成，部分工作得到了南方科技大学核心科研设施皮米中心（Pico Center）的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.202520751

供稿：物理系

通讯员：李明原

主图：丘妍

编辑：曾昱雯