近日，南方科技大学机械与能源工程系副教授陈熹翰课题组在热载流子动力学研究领域取得进展，相关成果以“Enhancing Hot-Carrier Lifetime through Spin Splitting and Strain Interaction in Chiral Perovskite Materials”为题发表于国际物理学顶刊Physical Review Letters。

热载流子是半导体中具有较高能量的非平衡载流子，其弛豫过程决定电子体系向晶格体系的能量耗散效率，对光电与能源转换性能具有重要影响。研究团队以二维手性钙钛矿（S-3AMPPbI₄）为模型体系，结合超快光谱实验与第一性原理计算，系统研究了光生载流子诱导的瞬态晶格响应对电子结构及能量弛豫过程的调控作用。

研究团队首先利用超快瞬态光谱探测光激发条件下材料电子结构的动态演化过程。团队通过实验发现，手性钙钛矿（S-3AMP）在光激发后表现出显著增强的自旋分裂现象，且分裂能量随着光生载流子浓度增加而持续增大。相比之下，消旋对照样品（rac-3AMP）仅表现出常规的带边漂白特征，未观察到类似的能带分裂行为。手性体系中的自旋分裂能量可由基态下约20 meV增强至约100 meV。该结果表明，光激发不仅能够改变载流子分布，还能够动态调控材料的电子结构，为利用光场调控自旋相关物理过程提供了新途径。

图1.光激发增强自旋分裂及其载流子浓度依赖关系

为了揭示自旋分裂增强的原因，相干声学声子技术被用于研究光激发后的晶格动态响应。实验发现，光生载流子诱导的瞬态晶格应变与自旋分裂能量变化表现出良好的对应关系。结合第一性原理计算，研究人员发现受限光生激子能够在二维手性钙钛矿中产生各向异性的瞬态应变，其中面内方向发生膨胀，而层间方向发生压缩。由于电子结构对层间应变尤为敏感，这种各向异性应变能够显著增强材料中的自旋分裂。实验结果与理论计算结果一致，揭示了光诱导瞬态应变增强自旋分裂的物理机制。该结果表明，晶格自由度不仅参与光激发后的结构响应过程，还能够通过调控电子结构影响材料中的自旋相关性质。

图2.瞬态应变增强自旋分裂的实验与理论验证

圆偏振超快光谱进一步揭示了增强自旋分裂对热载流子弛豫过程的影响。通过调控泵浦光和探测光的圆偏振组合，研究人员直接观测到不同自旋态热载流子的动力学演化行为。增强的自旋分裂能够构建自旋依赖的热载流子弛豫路径，不同自旋态对应不同的冷却速率。由于自旋分裂增大后，载流子在弛豫过程中需要满足额外的自旋选择规则，部分散射过程受到抑制，从而减缓了热载流子的能量耗散。受此影响，自旋极化载流子的高能态分布能够维持更长时间，使热载流子寿命显著延长，其最长可提升至约3倍。该结果表明，自旋自由度不仅参与载流子的自旋动力学过程，还能够直接影响热载流子的非平衡能量耗散行为，为深入理解强自旋轨道耦合半导体中的热载流子动力学开辟了新视角。

图3.自旋依赖热载流子弛豫动力学

该研究揭示了光生载流子诱导的瞬态应变、自旋分裂增强与热载流子弛豫之间的关联机制，阐明了晶格自由度与自旋自由度协同调控非平衡载流子动力学的物理过程，为发展新型自旋光电子器件、高效率热载流子器件以及自旋相关能量转换技术提供了新的研究思路。

南方科技大学碳中和能源研究院博士后黄玉玲和华南师范大学物理学院博士研究生罗晓烽为论文共同第一作者。陈熹翰和华南师范大学物理学院赵锦柱副研究员为论文共同通讯作者。南方科技大学为论文第一单位。该研究得到了广东省基础与应用基础研究重大项目、国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金和广东省高等学校科技创新项目等支持。

论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/9tfy-gp2t

供稿：机械与能源工程系

通讯员：李新月

编辑：任奕霏