近日，南方科技大学物理系、量子功能材料全国重点实验室、粤港澳大湾区量子科学中心联合研究团队，与中国科学技术大学、上海交通大学和清华大学合作，在双层镍氧化物超导薄膜电子结构研究方面取得重要进展。研究团队利用变光子能量角分辨光电子能谱（ARPES），系统解析了常压超导(La,Pr,Sm)₃Ni₂O₇薄膜的三维电子结构，揭示了不同轨道具有的不同维度特性，并在d_z2轨道主导的γ能带上发现约18meV的超导能隙。相关成果以“Three-Dimensional Electronic Structures in Superconducting Ruddlesden-Popper Bilayer Nickelate Films”为题发表在国际物理学期刊Physical Review X。

铜氧化物高温超导体通常被视为典型的准二维体系。近期发现的Ruddlesden-Popper双层镍氧化物则有所不同，费米能级附近同时存在d_x2-y2和d_z2轨道，多层结构带来的层间耦合可能直接参与超导配对。因此，第三维究竟只是微小修正还是不可忽略的自由度，成为理解其超导机制的关键问题。尤其是d_z2轨道形成的γ能带，是否穿过费米能、沿面外动量如何演化以及是否直接参与超导，一直存在理论争议。传统单一光子能量的ARPES测量实验，仅能提供某个k_z截面的信息，难以回答完整的三维问题；与此同时，双层镍氧化物对氧损失十分敏感，样品在转移过程中极易发生退化。

为解决上述实验难题，团队采用超强氧化原子层逐层外延方法生长高质量(La,Pr,Sm)₃Ni₂O₇/SrLaAlO₄薄膜。反射式高能电子衍射、X射线衍射与扫描透射电子显微镜共同确认了薄膜的逐原子层生长和高结晶质量；输运测量显示，样品的超导起始温度约为48K，样品生长后被迅速冷却至200K以下，并通过低温超高真空转移腔送至同步辐射ARPES线站。该流程将转移期间的氧损失降到最低，为本征能带及能隙测量提供了可靠基础。

图1. 样品生长-转移-测量全流程示意图及质量表征

经实验测量显示，d_x2-y2轨道贡献的能带沿k_z方向变化很小，保持准二维特征；与之相反，d_z2轨道主导的γ能带具有清晰的k_z色散，并在所测三维动量空间中持续穿越费米能级。这一轨道选择性的维度表明，双层镍氧化物无法被简化为严格二维体系，面外轨道耦合参与其低能电子结构。γ能带在某些光子能量下谱强变弱或近乎消失，主要源于随k_z变化的光电子矩阵元效应，但并不意味着该能带从费米面上真正消失。薄膜中双层结构的空间周期使γ能带沿k_z呈现相应的周期性。

图2. 双层镍氧化物超导薄膜的三维色散测量

在超导能隙方面，研究团队沿多个高对称方向对α、β和γ能带进行系统测量，均观察到有限能隙，支持无节点配对图景。对γ能带开展的温度依赖分析显示，其在9.5K时的能隙约为18meV，对应2Δ/k_BT_c约为8，显著高于弱耦合BCS理论给出的3.5。这一结果确认了d_z2轨道参与了超导配对及强耦合配对图像。实验还发现，γ能带在费米能级附近的谱权重压低在超过超导转变温度后仍持续存在，并可延伸至约90K，提示该体系可能存在类似赝能隙的行为。

图3. 双层镍氧化物超导薄膜的超导能隙测量

该研究建立了超导双层镍氧化物超导薄膜从三维费米面、轨道分辨色散到超导能隙的连续实验证据链。实验结果一方面揭示了不同轨道具有不同维度，另一方面通过γ能带上的超导能隙和谱学特征，阐明了d_z2轨道与电子关联在镍基超导中的共同作用。这些发现要求相关理论模型超越严格二维近似，在统一框架中处理双层结构、面外轨道耦合及多轨道电子关联。

南方科技大学物理系研究助理教授李月莹、博士生徐立智和吕威为共同第一作者；粤港澳大湾区量子科学中心助理研究员李鹏，南方科技大学校长薛其坤院士和南方科技大学副教授、粤港澳大湾区量子科学中心双聘研究员、量子功能材料全国重点实验室固定成员陈卓昱为通讯作者。南方科技大学为论文第一单位。该研究得到广东省基础研究重大项目、国家重点研发计划、国家自然科学基金、广东省量子科学战略专项、深圳市市级财政科研资金协同共建项目、深圳市科技计划和中国博士后科学基金等支持。上海同步辐射光源BL03U线站为ARPES测量提供了支持。

论文链接：https://doi.org/10.1103/466c-8sl4

供稿：物理系

通讯员：高虎梅

编辑：任奕霏