南科大谷猛团队研究成果分别入选JACS封面文章和Nature Catalysis 新闻评论
2020年05月17日 科研新闻 浏览量 :1269

近日,南方科技大学材料科学与工程系(下简称“材料系”)副教授谷猛课题组、物理系副教授徐虎课题组联合俄勒冈大学教授冯振兴团队在单原子催化领域取得重要进展,相关研究成果在国际顶级学术期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上在线发表,并被选为封面论文。论文题目为“高铱单原子负载氧化镍用于高效电催化析氧(Ultrahigh-loading of Ir single atoms on NiO matrix to dramatically enhance oxygen evolution reaction)”。

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图1. 谷猛团队研究成果登上JACS封面

电解水是储存风能和太阳能非常有效的方法,但是由于析氧反应的4电子过程过于缓慢,极大影响了电解效率和能量利用率。目前商业的析氧催化剂如IrO2和RuO2等,由于含有大量贵金属,成本较高,难以大规模应用。近年来,单原子催化剂(SACs)因其在电化学反应中的诸多优势,如活性位点均一、产物选择性高、原子效率高等,备受关注。

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图2. 高密度铱单原子在氧化镍表面的占位的球差矫正透射电镜图

该研究提供了一种简单且非常有效的方法生产超高Ir负载的NiO催化剂,使Ir单原子在NiO上的负载达到了前所未有的~18wt%。通过该方法负载的Ir单原子位于氧化镍表层,且Ir处于表层Ni的原子占位。独特的原子结构导致Ir的氧化态约为4+。合成后的样品在260 mV的过电势下,其OER电流密度是IrO2的46倍,是未负载单原子的NiO电流密度的57倍。同时,经过10h的性能测试后,该催化剂的结构和性能基本不变,这表明在较高单原子负载量下,该催化剂的结构仍然能够保持稳定。研究团队对其催化路径进行DFT计算研究发现,取代的Ir原子不但可作为OER的活性位点,还可改善周围Ni原子的活性,从而使NiO的OER性能显著提高。

谷猛介绍,负载量难以提高是目前单原子催化剂发展的主要瓶颈之一,而这项研究不仅将单原子负载质量分数提高至18%,获得了目前同类材料报道中的最高负载量,还能使催化剂维持较高的活性和稳定性。另外,谷猛课题组博士后王琦通过这种方法,进一步获得了高负载量的Mn、Fe、Co、Ru、Ir、Pt等单原子掺杂NiO,验证了该制备方法的普适性,为单原子催化剂的研究提供了更实用且可靠的研究思路。

谷猛表示,该方案工艺简单,可控性高,通用性强,具有较大的实用性和规模化优点,非常适合工业化生产。此项研究加快了高性能低成本电解水催化剂从实验室走向工业生产的步伐,有望大幅降低电解水过程的能耗,提高能量利用率。

王琦、徐虎课题组博士后黄祥为论文共同第一作者,谷猛、徐虎、冯振兴为论文通讯作者,南科大材料系为论文第一通讯单位。本课题的开展和完成得到了国家自然科学基金、广东省创新创业研究团队、深圳市孔雀计划、深圳市清洁能源研究所和南方科技大学分析测试中心大力支持。

另外,谷猛课题组此前联合中科院大连化学物理研究所、上海高等研究院等发表在《自然-催化》(Nature Catalysis)上的研究成果: Ni-Au双金属纳米粒子在CO2加氢过程中核壳结构的可逆损失(“ Reversible loss of core–shell structure for Ni–Au bimetallic nanoparticles during CO2  hydrogenation”), 因揭示了催化过程中实时演变的有效表面,近期被Nature Catalysis重点评论宣传。评论文章认为,Ni-Au双金属催化剂转变的发现,不仅使人们对该催化剂的反应机理有了更深入的理解,还推动了原位表征方法在反应过程中材料结构研究的应用。类似的现象也可能出现在其他双金属纳米颗粒体系以及过渡金属-半导体异质结构中。在动态原子扩散的驱动下,核-壳结构的消失或形成在适当的反应条件下都可能发生。谷猛研究团队的工作结合多种先进原位技术,为研究成核过程、晶体生长、晶体结构演变和催化晶体失活过程提供了启发。未来,原位方法可能不仅局限于固-气反应研究,还可应用于揭示液-固体系的动力学。

谷猛表示,南科大已经建设了世界一流的环境原位透射电镜系统,开发了此项固体气体原位新技术,他将带领课题组继续探索催化和其他方面未知的科学机理,研发更好的催化剂,为大规模新型工业生产降低能耗,保护人类赖以生存的自然环境。

 

《美国化学会志》论文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12642

《自然-催化》评论论文链接:

https://www.nature.com/articles/s41929-020-0451-z

《自然-催化》论文链接:

https://www.nature.com/articles/s41929-020-0440-2

 

供稿单位:材料科学与工程系

通讯员:周斌

编辑:吴一敏

主图设计:丘妍

 

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