近日，南方科技大学物理系副教授黄明远与副教授黄丽课题组联合在二维磁性材料磁光拉曼研究中取得重要进展，相关成果发表在顶级期刊《纳米快报》（Nano Letters），这是黄明远课题组今年第二次在Nano Letters发表研究成果。

二维磁性材料具有在极限尺度下制备磁电存储器、自旋滤波器、自旋晶体管等自旋器件的应用前景，此外科学家还在二维磁性材料中发现了非互易二次谐波、具有旋光特性的荧光以及磁光拉曼效应等新颖的磁光现象。近期，黄明远课题组在二维磁性材料CrI₃的中发现磁光拉曼效应，证明磁长程序对其光学声子的拉曼散射有很大的影响。但磁光拉曼效应的微观机制与物理本质仍需要进一步探索。

图1：薄层VI₃的旋光偏振拉曼光谱随磁场变化（以128 cm^-1的Ag模式为例）。（a-d）在1.7 K和变化磁场下和通道中的拉曼光谱2 T（a），0 T（降场，b），-2 T（c）0 T（升场，d ）。（e）拉曼圆偏振度（ρ）随施加磁场（包括升降场）的变化。

本研究中，合作团队系统研究了二维铁磁材料VI₃的拉曼光谱对温度与磁场的响应，实验结果成功探测到VI₃的结构相变、磁相变和磁振子激发。本研究首次采用了旋光偏振拉曼的手段来研究其磁光拉曼效应。研究发现，当VI₃进入铁磁态后，其光学声子对左/右旋光的拉曼散射强度差别很大（如图1a所示）；而这一差别会在VI₃进入顺磁态后消失。材料光学声子对左/右旋光的散射强度的差别直接反映了材料中时间反演对称性的破缺。如图1所示，当VI₃中自旋朝上时，其左旋光的散射强度远大于右旋光的散射强度；通过外加磁场将其自旋方向翻转后，其散射强度也会随之发生反转。如图1e所示，随着测量拉曼圆偏振度随磁场的变化，能清楚地观测到铁磁材料特有的磁滞回路。这项研究首次成功通过声子的拉曼光谱对材料的铁磁性进行直接探测，证明了旋光偏振拉曼光谱可作为一种研究铁磁性的微区探测工具，可直接应用于其他二维磁性材料的研究。课题组还通过第一性原理计算和磁点群分析，对以上实验现象进行了完美的理论解释，进一步揭示了磁光拉曼效应的物理本质。

图2：VI₃的声学支磁振子的拉曼光谱。（a）声学支磁振子模式的示意图。（b）0 T时声学支磁振子的拉曼光谱。（c）磁振子的拉曼光谱随磁场变化。（d-e）磁振子在不同自旋朝向下的旋光偏振拉曼光谱。（f）VI₃磁振子色散关系。

在磁性材料中，其自旋有序态的动力学特性可以用自旋波来描述，而自旋波的频率直接决定了自旋器件的极限开关速度。磁长程序在二维极限下的稳定存在，来源于材料中磁各向异性导致的自旋波带隙（即声学支磁振子）。在处于顺磁态的VI₃的拉曼光谱中，课题组观测到来源于自旋涨落的准弹性散射信号；该信号会随着温度降低逐渐演化为声学支磁振子的拉曼模式（如图2b所示），该模式来源于VI₃中自旋的同相位进动（如图2a所示）。图2c中能清楚地观测到外加磁场中磁振子的塞曼能量位移。通过结合第一性原理和线性自旋波理论计算，VI₃的磁各项异性能被确定为1.16 meV。大的磁各向异性预示着铁磁序在二维极限下的稳定性很好，并具有较高的矫顽场，这对VI₃在未来自旋器件中的应用至关重要。

物理系2018级南科大-哈工大联培博士生吕兵兵、2017级港科大博士生高一帆、2016级南科大-北大联培博士生张语军为论文共同第一作者，黄明远与黄丽为共同通讯作者，南方科技大学为第一通讯单位。

本研究得到了深圳市科学技术创新委员会、南科大物理系光学平台和国家自然科学基金的支持，计算资源得到了南方科技大学计算科学与工程中心的支持。

论文链接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c02029

供稿单位：物理系

通讯员：黄绮梦

编辑：吴一敏

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